Artikel über Borstahl

UDC 621.039.531

ANWENDUNGSMÖGLICHKEITEN VON BORSTAHL

IN BESTEHENDEN UND ZUKÜNFTIGEN KERNREAKTOREN

© 2012 D. V. Kozlov ¹ , V. D. Risovany ²

¹ Staatliche Universität Uljanowsk

² JSC "SSC RF RIAR", Dimitrovgrad

Eingegangen bei der Redaktion am 20.11.2012

Der Artikel befasst sich mit der Anwendung von Borstählen als absorbierende Werkstoffe für die Herstellung von Steuer- und Schutzelementen. Behandelt werden Stähle der Güten SB und SBYa, denen Bor bis zu einem Masseanteil von 2,0-2,2 % zugesetzt wurde. Ein so hoher Borgehalt beeinflusst sowohl die Ausgangseigenschaften des Stahls als auch deren Entwicklung und Mikrostruktur unter Bestrahlung. Der Artikel behandelt Beispiele für den Einsatz von Borstählen unter verschiedenen Temperatur- und neutronenphysikalischen Bedingungen, Besonderheiten der Ansammlung und Umverteilung von Transmutationshelium, Aspekte der Dimensionsstabilität, Veränderungen der Plastizität, Festigkeit usw.

Schlüsselwörter: Borstähle, absorbierende Materialien, Kontrollorgane für Kernreaktoren.

Bor beeinflusst wie Kohlenstoff die Eigenschaften von Stählen bereits in sehr geringen Konzentrationen stark. Die Zugabe von mehreren Tausendstel Prozent Bor zu einigen Baustählen verbessert die mechanischen Eigenschaften. Borlegierungen können in manchen Fällen sogar teurere Legierungen ersetzen.

Darüber hinaus ist Bor, genauer gesagt sein Isotop ¹⁰ B, einer der wirksamsten Neutronenabsorber, und diese Eigenschaft wird in der Kernenergietechnik erfolgreich genutzt. Bor wird am häufigsten in Form von Tabletten oder Borcarbidpulver verwendet, die üblicherweise in eine zylindrische Hülle gegossen werden und den Kern des Absorberelements (d. h. des Elements, das Neutronen absorbiert) bilden. Abhängig von der Eintauchtiefe der Absorber in die aktive Zone kommt es zu einer Leistungssteigerung oder -minderung der aktiven Zone oder sogar zu einer Notabschaltung im Störfall. In manchen Fällen kann eine ausreichende neutronenphysikalische Effizienz durch die Verwendung von Stahl mit einem Borgehalt von etwa 1-2 % als Absorptionsmaterial gewährleistet werden (ein höherer Borgehalt macht Stahl spröde). In diesem Fall kann Borstahl als Kern verwendet werden, mit einer Hülle aus einem anderen Material oder ohne Hülle, wobei er gleichzeitig die Rolle eines strukturellen und funktionellen (neutronenabsorbierenden) Materials übernimmt.

Eigenschaften von Borstahl in der Kernenergietechnik

In Russland haben Borstähle der Güten SB und SBYA praktische Anwendung gefunden, ihre chemische Zusammensetzung ist in Tabelle 1 angegeben.

Das Schmelzen von Borstählen erfolgt in Induktionsöfen. Dabei beträgt der Borverlust maximal 5 % des ursprünglichen Gehalts. Die Verarbeitung durch Schmieden ist bei Temperaturen von 1010-1150 °C möglich. Unter 1010 °C wird der Stahl spröde, über 1150 °C rotspröde [1, 2].

Die Struktur von Borstahl besteht aus einer Lösung von Chrom in der Gammaphase des Eisens und einer Boridphase (CrB, FeB), die im metallografischen Schliff eine lattenförmige Gestalt aufweist [3, 4]. Durch die Legierung mit Wolfram und Molybdän erhöht sich die Warmfestigkeit des Stahls und die Boridphase wird verfeinert, was den Einsatz von SB-2-Stahl bei höheren Betriebstemperaturen ermöglicht [4].

Die thermophysikalischen Eigenschaften von Borstählen ähneln denen von rostfreien Stählen. Borstähle weisen eine relativ hohe Korrosionsbeständigkeit bei der Verarbeitung in Wasserkühlung auf. Die relativ geringe Duktilität von Borstählen führt zu technologischen Schwierigkeiten beim Schmieden, Walzen und Pressen von Produkten aus ihnen. Das Schweißen von Borstählen zur Erzielung von Nähten mit der gleichen Festigkeit wie das geschweißte Material erfolgt durch eine doppelte V-förmige Vorbereitung der Schweißkanten und das Auftragen der Naht mit einem Argon-Lichtbogenbrenner mit einer speziellen Elektrode. Das Schleifen hat eine Zahnstangenform [3, 4]. Beim Legieren mit Wolfram und Molybdän erhöht sich die Wärmebeständigkeit des Stahls und die Boridphase wird zerkleinert, was den Einsatz von SB-2-Stahl bei höheren Betriebstemperaturen ermöglicht [4].

Die thermischen Eigenschaften von Borstählen ähneln denen von rostfreien Stählen. Borstähle weisen eine relativ hohe Korrosionsbeständigkeit bei der Verarbeitung in Wasserkühlung auf. Die relativ geringe Plastizität von Borstählen führt zu technologischen Schwierigkeiten beim Schmieden, Walzen und Pressen von Produkten aus ihnen. Das Schweißen von Borstählen zur Erzielung von Nähten mit der gleichen Festigkeit wie das geschweißte Material erfolgt durch eine doppelte V-förmige Vorbereitung der Schweißkanten und das Auftragen der Naht mit einem Argon-Lichtbogenbrenner mit Spezialelektrode.

Tabelle 1. Massengehalt von Legierungselementen in Borstählen

Marke	Massengehalt, %
	Fe	B	Cr	Ni	Co	Al	C	Mo	W
SB-2	Kette	2,0-2,2	17-20	32-36	-	-	-	7-9	3-4
SBYa-2		1,6-2,0	19-22	15-18	0,02	0,4	0,05	-	-

Die mechanische Bearbeitung von Gussrohlingen aus Borstählen mit einem Borgehalt von bis zu 2 % erfolgt mit Fräsern aus gewöhnlichem Schnellarbeitsstahl.

Die Strahlungsbeständigkeit von Borstählen ist gemäß den Angaben in der Arbeit [1] charakterisiert durch:

• eine Abnahme der Viskosität von 60 auf 90 % bei einer Neutronenfluenz von F = 3.10 ²⁰ cm ^-2 ;
• eine Vergrößerung der linearen Abmessungen der Proben um 1-2 % bei F= 1,10 ²⁰ cm ^-2 ;
• Erhöhung der Zugfestigkeit um 50-100

% bei F = 3,10 ²⁰ cm ^-2 ;

• eine Erhöhung der Streckgrenze um mehr als 200 % bei F = 3,10 ²⁰ cm ^-2 .

Die vorgelegten Daten zeigen, dass es ratsam ist, die Elemente der Steuerorgane aus Borstahlguss mit anschließender mechanischer Bearbeitung herzustellen. Die Verwendung dieser Teile als tragende Elemente ist unerwünscht, und ihre Montage an tragenden Elementen sollte die Möglichkeit von Schwellungen und Geometrieänderungen während des Betriebs im Reaktor berücksichtigen.

ANWENDUNG VON BORSTAHL IN BETRIEBSREAKTOREN

In der Nukleartechnik werden Borstahleinsätze mit sechseckigem oder ringförmigem Querschnitt verwendet. Sechseckige Einsätze werden in WWER-440-Reaktoren verwendet. Einsätze in Form von Ringbuchsen finden insbesondere in den Steuerkörpern der Reaktoren RBMK-1000, VK-50 und WWER-2 des Kernkraftwerks Rheinsberg Anwendung.

Die Borstahlprodukte SBYa-2 wurden nach ihrem Betrieb als Teil der zusätzlichen Absorberstäbe (AA) im Leningrader Kernkraftwerk (RBMK-1000) über 826 Betriebstage bei einer Wassertemperatur von 270 °C, einem Druck von 7,4 MPa und einer maximalen Neutronenfluenz von 2,1 x 10 ²¹ cm ^-2 untersucht. An einigen Durchführungen wurden Risse beobachtet; ihr Durchmesser hatte sich um 4,9 % vergrößert. Die Durchführungen, die intakt blieben, wiesen eine Durchmesserzunahme von bis zu 1,1 % auf. Risse und Ausfälle der Durchführungen wurden nach 608 Betriebstagen der Bestrahlung festgestellt. Der Anteil der Durchführungen mit Rissen lag bei über 5 % aller untersuchten Durchführungen. Die Hauptursachen für Rissbildung in den Durchführungen sind eine verringerte Plastizität der Metallmatrix unter Bestrahlung und die Ansammlung von Helium, das durch die n-Reaktion mit dem ¹⁰ B-Isotop entsteht. Darüber hinaus ist bei der Herstellung von Durchführungen die Bildung von Hohlräumen, Einschlüssen und anderen Inhomogenitäten unvermeidlich, die bei Bestrahlung zu Spannungskonzentratoren werden und Zerstörung verursachen. Spannungen in Durchführungen entstehen sowohl durch äußere Einflüsse (Kühlmitteldruck, Produktbewegung) als auch durch ungleichmäßiges Ausbrennen von ¹⁰ B-Isotopen über den Probenquerschnitt.

Die Arbeiten [5,6] präsentieren Daten zur Untersuchung von Sechskantbuchsen aus Borstahl SBYa-2, die im Reaktor WWER-2 des Kernkraftwerks Rheinsberg sieben Kalenderjahre lang bis zu einer maximalen thermischen Neutronenfluenz von 3,14 x ^{10²² cm⁻²} betrieben wurden. Risse, Formveränderungen und Abrieb traten nicht auf. Die volumetrische Quellung des Materials erreichte 1,7 %, was zu einer Vergrößerung des Schlüsselweitens um ca. 0,16 mm führte. Nach dem Glühen bei 800 °C für 1-3 Stunden betrug die volumetrische Quellung des Materials 4,3-4,7 %.

Proben mit den Abmessungen 6 x 6 x 50 mm wurden aus der Sechseckfläche geschnitten. In einigen Fällen kam es aufgrund der Sprödigkeit des Materials und der darin vorhandenen hohen Spannungen zu einer explosionsartigen Zerstörung der Proben. Die Festigkeitseigenschaften des Stahls verdoppelten sich nahezu. Bei der Biegeprüfung der geschnittenen Proben stieg die Zugfestigkeit von 630-860 MPa für das unbestrahlte Material auf 1100-1500 MPa nach Reaktorbestrahlung. Die plastische Durchbiegung verringerte sich entsprechend von 0,153-0,293 mm auf Null. Die Mikrohärte der Matrix erhöhte sich um 60 % (von 1560 auf 2300-2500 MPa).

Nach der Bestrahlung wurden in der Mikrostruktur des Stahls mit Helium gefüllte Hohlräume gefunden. Die Hohlräume befanden sich überwiegend um die Boride herum. Die Verteilung der Hohlräume über den Querschnitt der Proben war ungleichmäßig. Der Ausbrand des ¹⁰ B-Isotops wurde über die 6 mm dicke Durchführungswand gemessen (Abb. 1). Der Ausbrand betrug 45-60 % auf der Außenseite der Durchführung, 37-46 % auf der Innenseite und 24-33 % im mittleren Bereich. Der höhere Ausbrand des ¹⁰ B-Isotops auf der Innenseite der Durchführungen im Vergleich zu den mittleren Schichten des Materials ist auf den "Falleneffekt" zurückzuführen, der durch die Abbremsung der Neutronen im Wasser entsteht, das die inneren Hohlräume der Durchführungen füllt.

Abb. 1. Abhängigkeit des ¹⁰ B-Isotopenabbrands von der Wandstärke der SBYa-2-Stahldurchführung nach 7-jähriger Bestrahlung im WWER-2-Reaktor des Kernkraftwerks Rheinsberg mit einer Neutronenfluenz von 3,14 × 10 ²¹ cm ^-2

Abb. 2. Abhängigkeit der Durchmesseränderung (1) und Dichteänderung (2) von SB-2-Stahlbuchsen von der Neutronenfluenz (E>0,8 MeV) bei einer Bestrahlungstemperatur von 400-820 ^° C

Die Stahldurchführungen SB-2M wurden in den Steuereinheiten des Kernkraftwerks Bilibino 1523 Betriebstage lang bei Temperaturen von 500-600 ^° C bis zu einer maximalen Neutronenfluenz von 2,4 x ^{10²² cm⁻²} eingesetzt. Die maximale Durchmesserzunahme der Durchführung (39 x 3 mm) betrug 1,9 %. Die Durchmesserzunahme bei Durchführungen mit Rissen überstieg 2,0 %. Durch systematische Messungen wurde die Abhängigkeit der Zunahme der linearen Abmessungen (Durchmesser) von der Neutronenfluenz ermittelt:

wobei F die Neutronenfluenz in cm ^-2 ist.

Die Effizienz des AR-Stabes, der sich während des Betriebs über 921 effektive Tage ständig im Reaktorkern befand, verringerte sich im Vergleich zum ursprünglichen Wert um 20 %.

Die Studie umfasste SB-2-Borstahlbuchsen, die in den Steuereinheiten des AST-1-Reaktors bestrahlt wurden. Die Lebensdauer der Produkte betrug 469 effektive Tage bei einer Reaktorleistung von 5 MW. Die Bestrahlung erfolgte in Luft bei einer Buchsentemperatur von 400-820 ^° C mit einer maximalen Fluenz schneller (E > 0,8 MeV) thermischer (E < 0,5 eV) Neutronen von 2,16 x ^10²¹ bzw. 0,84 x ^{10²¹ cm⁻²} . Nach den Reaktortests hatten die Buchsen eine glänzende Oberfläche; sichtbare Korrosion oder mechanische Schäden waren nicht erkennbar.

Durch die Bestrahlung mit zunehmender Neutronenfluenz vergrößerte sich der Durchmesser der Buchsen bei gleichzeitiger Abnahme der Materialdichte (Abb. 2). Die maximale Dichteabnahme und Durchmesserzunahme von SB-2-Stahl bei einer Neutronenfluenz von 2,10 ²¹ cm ^-2 (E > 0,8 MeV) betrug 2,02 bzw. 0,75 %.

Metallografische Untersuchungen zeigten keine nennenswerten Unterschiede in der Struktur von Borstahl nach Reaktortests (Abb. 3). Mit zunehmender Neutronenfluenz wurde das Material fester. Bei einer Neutronenfluenz von 10 ²¹ cm ^-2 (E > 0,8 MeV) betrug die Mikrohärte von H 3200 MPa und die von H bei 2,10 ²¹ cm ^-2 (E > 0,8 MeV) = 4000 MPa.

Abb. 3. Struktur von Borstahl SB-2

Abb. 4. Relative Änderung der mechanischen Eigenschaften von Borstählen in Abhängigkeit vom Gehalt

Abb. 5. Änderung der mechanischen Eigenschaften von Borstahl mit einem Bor-Massengehalt von 1 % durch Neutronenfluenz [7]: Festigkeitsgrenze (1); Härte (2); Dehnung (3)

Ähnliche Ergebnisse werden in [3, 4] präsentiert. Es wurde Borstahl mit einem breiten Borgehaltsbereich von 0,3-3,0 % untersucht. Bei austenitischem Bor-Edelstahl mit einem ¹⁰ B-Gehalt von 0,5 bis 1,0 % und einer Neutronenfluenz von 1 10 ²⁰ cm ^-2 vergrößerten sich die Abmessungen um 1-2 %, und bei 35 % Ausbrennen des ¹⁰ B-Isotops veränderten sich die Abmessungen um 2,3 bzw. 4,2 %.

% bzw. Als Ergebnis der Bestrahlung einer Reihe von

Bei Borstählen verändern sich bei Temperaturen von 530-660 °C und 750-870 ^° C deren Struktur, Volumen und mechanische Eigenschaften.

Die Ergebnisse der Veränderung der mechanischen Eigenschaften von Borstählen in Abhängigkeit von ihrem Borgehalt werden dargestellt (Abb. 4) [7]. Bei einer Erhöhung des Borgehalts von 0,25 auf 1 % erhöhte sich die Härte HR um das 2,8-fache, die Zugfestigkeit  _in um das 1,4-fache

Die Plastizität verringerte sich um mehr als das Zweifache und die Widerstandsfähigkeit gegen Stoßbelastungen um das Vierfache.

Es zeigt sich, dass mit zunehmender Neutronenfluenz in den frühen Stadien der Bestrahlung ein starker Anstieg der Zugfestigkeit zu beobachten ist. Bei einer Legierung mit einem Borgehalt von 1 % steigt die Festigkeit bei einer Neutronenfluenz von 5 · 1020 cm-2 um 50 % (Abb. 5). In diesem Fall sinkt die Plastizität auf nahezu Null. Bei nachfolgender Bestrahlung nimmt die Festigkeit des Materials ab und wird bei einer Neutronenfluenz von 1 · 1021 cm-2 halbiert. Während der Bestrahlung veränderte sich auch die Härte des Materials, die sich bei einer Neutronenfluenz von 1 · 1021 cm-2 fast verdoppelte. Weitere Bestrahlung ging nicht mit einer Härtezunahme einher [7].

Wie aus den obigen Daten ersichtlich, ist diese Ansammlung ziemlich signifikant und verursacht sowohl eine Verfestigung als auch eine Strahlenquellung der Produkte. Heliumblasen werden bei ausreichend hohen Fluenzen an den Grenzen der Boride nachgewiesen und Bestrahlung bei mittleren und hohen Temperaturen (400 ^° C und darüber) führt zu ihrer Bildung weit entfernt von den Partikeln der borhaltigen Phasen. Eine Ungleichmäßigkeit des ¹⁰ B-Ausbrands über den Produktquerschnitt führt zu einer ungleichmäßigen Quellung und der Entstehung eines signifikanten Gradienten mechanischer Spannungen. Zusammen mit einer Abnahme der Plastizität durch Strahlenhärtung begünstigt dies die Rissbildung. Gleichzeitig hängen die festgestellten Effekte signifikant von den Bestrahlungsparametern ab, wie Bestrahlungstemperatur, Neutronenspektrum, akkumulierter Fluenz, und können gleichzeitig durch eine Änderung der Konstruktion der absorbierenden Elemente ausgeglichen werden. So können beispielsweise mechanische Spannungen, die beim Quellen einer dickwandigen Buchse entstehen, dadurch reduziert werden, dass man sie durch mehrere ineinander geschachtelte dünnwandige Buchsen ersetzt usw.

Gleichzeitig ist es bei moderaten Fluenzen möglich, borhaltige Stähle bei relativ hohen Temperaturen in der Größenordnung von 500-700 ^° C einzusetzen. Dies ermöglicht es uns, sie als Kandidatenmaterialien vor allem für Reaktoreinheiten mit Druckwasser zu betrachten, die derzeit entwickelt werden. Von besonderem Interesse könnte die Verwendung solcher Absorptionsmaterialien in Reaktoren des Typs KLT-40 und ähnlichen sein, die für schwimmende Kernkraftwerke entwickelt werden, wo die vergleichsweise geringe Energieintensität der aktiven Zone und die niedrige Betriebstemperatur eine lange Lebensdauer erwarten lassen.

DISKUSSION

Der hohe Borgehalt, der zur Gewährleistung der neutronentechnischen Effizienz erforderlich ist, ist die Ursache für das wichtigste durch Neutronen verursachte Phänomen der Ansammlung und Umverteilung von transmutiertem Helium.

ABSCHLUSS

• Die Wirkung der Neutronenbestrahlung auf die Mikrostruktur und die mechanischen Eigenschaften borhaltiger Stähle äußert sich in einer "traditionellen" Härtung, einer Abnahme der Plastizität und Versprödung in Verbindung mit der Bildung von Strahlungsdefekten sowie in der Ansammlung und Diffusionsumverteilung von Transmutationshelium, das während der ¹⁰ B (n, alpha)-Reaktion gebildet wird.
• Die Ansammlung von Helium beeinflusst nicht nur die mechanischen Eigenschaften, sondern verursacht auch Strahlungsquellung, die zu Formveränderungen von Teilen und in der Folge zu erheblichen Spannungsgradienten in dickwandigen Strukturen führt. Das Wachstum von Heliumblasen und die damit verbundene Quellung nehmen teilweise mit sinkender Temperatur unter 350-300 ^° C ab.
• Vielversprechend könnte der Einsatz solcher Absorptionsmaterialien in Reaktoren des Typs KLT-40 und ähnlichen, die für schwimmende Kernkraftwerke entwickelt wurden, sein, bei denen die relativ geringe Energieintensität der aktiven Zone und die niedrige Betriebstemperatur eine lange Lebensdauer erwarten lassen.

Die Arbeiten wurden mit Unterstützung des Ministeriums für Bildung und Wissenschaft im Rahmen des föderalen Zielprogramms "Wissenschaftliches und wissenschaftlich-pädagogisches Personal des innovativen Russlands" für 2009-2013 und des staatlichen Auftrags für 2012-2014 durchgeführt.

Referenzliste

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